Il chiostro grande su cui prospettano le celle risale, insieme alla fontana che lo orna, alla prima metà del secolo XVII. La decorazione della chiesa si deve, per il presbiterio, al certosino lucchese Stefano Cassiani mentre le campate furono curate dai famosi quadrettisti bolognesi Paolo, Antonio e Rinaldo Guidi che dai pittori Giuseppe e Pietro Lori.
Come detto recedentemente l'attuale aspetto si deve in gran parte ad un profondo e rimaneggiamento eseguito tra il 1764 ed il 1797 dal priore Alfonso Maria Maggi, dilettante di archittettura.

L' aspetto principale del prospetto con l'antistante piazzale, la foresteria dei granduchi e in generale gran parte dell'edificio si arrichì di vivaci affreschi, opera di noti decoratori toscani dell'epoca.
Tra questi emerge la figura di Giuseppe Maria Terreni, che nel 1794 affrescò la Cappella del Rosario.
Racchiusa in un ampio muro di cinta, la Certosa di Calci appare in tutta la sua estensione. Per chi arriva dalla dalla strada più antica, posta a sud dell'edificio, sorgono con suggestivo effetto scenografico i Madonnoni: due monumentali edicole settecentesche decorate da affreschi, oggi perduti, e da un gruppo marmoreo con la Vergine che accoglie sotto il suo mantello alcuni certosini.
All''ingresso della certosa ed oltre il cancello si apre la grandiosa Corte d'onore su cui si affaccia il maestoso prospetto del monastero, dove si svolgeva nel silenzio e nella preghiera la vita dei certosini.
Dal 1978 l'ala ovest della Certosa è stata concessa in uso all'Università di Pisa che vi ha allestito il Museo di Storia naturale e del Territorio. Musei che raccolgono collezioni geologiche, paleontologiche, botaniche, zoologiche e di anatomia comparata in parte risalenti alle collezioni dell' Orto Botanico di Pisa.
Di estrema suggestione nonchè di nota, la collezione di scheletri di cetacei.

Orario: feriale: 9.00 - 19.00, festivo: 9.00 - 13.00, chiusura: ogni lunedi,
1 gennaio, 1 maggio, 25 dicembre
Tariffe: intero Euro 4, Ridotto Euro 2,
- minori di 18 anni e maggiori di 65 anni: gratuito
- giovani dai 18 anni ai 25: metà prezzo.